Los Single Molecule Magnets (SMMs) son compuestos discretos que retienen la magnetización en ausencia de un campo magnético y encuentran potencial aplicación en la computación cuántica y espintrónica[1,2]. La mayor parte de los compuestos estudiados comprenden iones 3d y 4f. Los iones 5d, a pesar de presentar interesantes respuestas magnéticas, han sido comparativamente menos estudiados. Dentro de estos, el ion Re(IV) presenta una importante constante de acoplamiento espín-orbita, que en compuestos octaédricos le confiere alta anisotropía magnética en el estado fundamental[3]. En este trabajo presentamos el estudio magnético experimental y teórico del compuesto mononuclear NBu4[ReBr5(3,4-H2pydc)]·0,5H2O (1) y los compuestos heteropolinucleares: (NBu4)2{Ln(EtOH)(py2COOEt)[ReBr5(3,5-Hpydc)]2}n·3,5H2O·MeOH; Ln = Dy(2), Tb(3) y {Ln[ReBr5(3,4-pydc)](DMF)3(MeOH)}n·DMF; Ln = Dy(4), Tb(5), Gd(6). Los compuestos 2 y 4 presentan relajación lenta de la magnetización que fue ajustada a mecanismos tipo Orbach y túnel cuántico. Los resultados teóricos muestran que las propiedades magnéticas del compuesto 1 son correctamente reproducidas por cálculos de tipo CASSCF+NEVPT2 considerando un espacio activo de 3 electrones y 5 orbitales. Por otro lado, el estudio de las interacciones magnéticas en el compuesto 6 mediante el formalismo broken-symmetry (BS-DFT) indica que no existe canje magnético de tipo Re(IV)-Ln(III) ni Ln(III)-Ln(III), mientras que se detecta una leve interacción entre iones Re(IV) de la misma cadena que ayuda a validar el ajuste experimental propuesto. Agradecimientos: CAP, CSIC, PEDECIBA, ANII y Ministerio de Ciencia, Innovación y Universidades (España, proyecto PID2019-109735GB-I00)